พระที่นั่งองค์นี้สร้างขึ้นในสมัยรัชกาลที่ ๔ ตั้งอยู่บนกำแพงแก้วของพระที่นั่งดุสิตมหาปราสาทด้านตะวันออก พระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวโปรดเกล้าฯ ให้สร้างขึ้น เพื่อใช้เป็นที่ประทับพระราชยาน (เสลี่ยง) ในการเสด็จพระราชดำเนินพยุหยาตราหรือใช้สำหรับในงานพระราชพิธีโสกันต์ (โกนจุก) เป็นต้น ลักษณะของพระที่นั่งเป็นปราสาทโถงจตุรมุข หลังคามุงด้วยดีบุก ตรงกลางของจตุรมุขทำเป็นปราสาท ๕ ชั้น รองรับยอดปราสาทด้วยหงส์ทั้งสี่ด้าน (แทนครุฑยุดนาค) โครงเสา ฐานขององค์พระที่นั่ง ตลอดจนเครื่องประดับอื่นๆ เช่น ฝ้า เพดาน สาหร่ายรวงผึ้ง ล้วนลงรักปิดทองประดับกระจกด้วยฝีมือประณีตบรรจง เป็นตัวอย่างของสถาปัตยกรรมไทยที่งดงาม นับเป็นฝีมือชั้นครูชิ้นหนึ่งของกรุงรัตนโกสินทร์ จนได้รับการจำลองแบบไปแสดงในงานแสดงสินค้า ณ กรุงบรัสเซลส์ ประเทศเบลเยี่ยม ใน พ.ศ. ๒๕๐๑ พระที่นั่งหมู่นี้สร้างขึ้นในสมัยรัชกาลที่ ๕ พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวทรงโปรดเกล้าฯ ให้สร้างขึ้นเพื่อใช้เป็นพระมหามณเฑียรที่ประทับ เช่นเดียวกับหมู่พระที่นั่งจักรพรรดิพิมาน โดยทรงเห็นว่าพื้นที่บริเวณที่ตั้งของหมู่พระที่นั่งเป็นมงคลสถานที่พระองค์ทรงพระราชสมภพ จึงได้สร้างพระที่นั่งหมู่ใหญ่ ๑๑ องค์ ได้แก่ พระที่นั่งจักรีมหาปราสาท พระที่นั่งมูลสถานบรมอาสน์ พระที่นั่งสมมติเทวราชอุปบัติ พระที่นั่งดำรงสวัสดิ์อนัญวงศ์ พระที่นั่งพิพัทธพงศ์ถาวรวิจิตร พระที่นั่งบรมราชสถิตย์มโหฬาร พระที่นั่งอมรพิมานมณี พระที่นั่งสุทธาสีอภิรมย์ พระที่นั่งบรรณาคมสรณี พระที่นั่งราชปรีดีวโรทัย และพระที่นั่งเทพดนัยนันทยากร   ต่อมาหมู่พระที่นั่งนี้ชำรุดทรุดโทรม จึงได้รื้อพระที่นั่งองค์ต่างๆ ลงเป็นจำนวนมาก คงเหลือแต่พระที่นั่งจักรีมหาปราสาท พระที่นั่งมูลสถานบรมอาสน์ และพระที่นั่งสมมติเทวราชอุปบัติซึ่งได้รับการบูรณะปฏิสังขรณ์ใหม่ในสมัยรัชกาลที่ ๗ และรัชกาลปัจจุบัน และได้ใช้สอยมาจนทุกวันนี้  พระที่นั่งหมู่นี้ก่อสร้างขึ้นเป็นแบบตะวันตกทั้งสิ้น ยกเว้นแต่พระที่นั่งจักรีมหาปราสาท ซึ่ง มีหลังคาเป็นแบบทรงไทยประดับด้วยช่อฟ้า ใบระกา หางหงส์และนาคสะดุ้ง เป็นปราสาท ๓ ชั้น ๓ องค์เรียงกัน องค์กลางมีมุขเด็จ เป็นที่เสด็จออกให้ประชาชนเฝ้า เช่น ในสมัยรัชกาลที่ ๗ เสด็จขึ้นครองราชย์ ก็ได้เสด็จออกที่มุขเด็จนี้ให้ประชาชนเข้าเฝ้าถวายพระพร ที่หน้าบันของมุขเด็จมีไม้จำหลักลายเป็นรูปจักรี ตอนล่างมีพระบรมฉายาลักษณ์ของรัชกาลที่ ๕ ส่วนหน้าบันของมุขอื่นๆ เป็นรูปตราอาร์มแผ่นดิน สมัยรัชกาล ที่ ๕   ภายในพระที่นั่งจักรีมหาปราสาทประกอบด้วย ท้องพระโรงกลาง ซึ่งเป็นท้องพระโรงที่สำคัญ ภายในประดิษฐานพระแท่นที่ประทับภายใต้นพปฎลมหาเศวตฉัตร ด้านหลังเป็นภาพเขียนรูปจักรและตรี มีรัศมีโดยรอบ ท้องพระโรงนี้เป็นที่เสด็จออกรับทูตเพื่อถวายสารตราตั้ง หรืองานพระราชทานเลี้ยงแขกต่างประเทศที่สำคัญ ที่สองข้างของท้องพระโรงกลาง เป็นห้องโถง เรียกว่ามุขกระสัน ด้านตะวันออกประดิษฐานพระบรมสาทิสลักษณ์ของพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว รัชกาลต่างๆ ส่วนด้านตะวันตกประดิษฐานพระบรมสาทิสลักษณ์ของพระมเหสีในรัชกาลต่างๆ เช่นกัน ส่วนตอนปลายสุดของห้องโถงทั้งสองด้าน เป็นพระที่นั่งสำหรับส่วนพระองค์ ด้านทิศตะวันออก มีพระบรมสาทิสลักษณ์ของพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว สมเด็จพระศรีพัชรินทราบรมราชินีนาถ และพระราชโอรสหลายพระองค์ ส่วนด้านทิศตะวันตกมีพระบรมสาทิสลักษณ์ของพระบาทสมเด็จพระปกเกล้าเจ้าอยู่หัว และสมเด็จพระนางเจ้ารำไพพรรณี พระบรมราชินี ในรัชกาลที่ ๗